Nonorthogonal configuration interaction to study electron and excitation energy transfer
| Promotie: | Dhr. R.K. (R K) Kathir |
| Wanneer: | 18 januari 2022 |
| Aanvang: | 11:00 |
| Promotors: | prof. dr. C. de Graaf, prof. dr. H.B. (Ria) Braam |
| Copromotor: | dr. R.W.A. (Remco) Havenith |
| Waar: | Academiegebouw RUG |
| Faculteit: | Science and Engineering |
Theoretisch onderzoek naar fotofysische verschijnselen
Een theoretische studie van elektronenoverdracht (ET) en excitatie-energieoverdracht (EET) processen, die bijvoorbeeld belangrijk zijn in zonnepalen, kan een meer genuanceerd begrip van de onderliggende fysica opleveren dan experimenten. In het promotieonderzoek van RK Kathir lag de focus van op de ontwikkeling van niet-orthogonale configuratie-interactie (NOCI) - Fragmenten, een elektronische structuurmethode die veelbelovend is gebleken voor de studie van ET- en EET-verschijnselen.
De belangrijkste aspecten van NOCI-fragmenten zijn: het vermogen om de diabatische aard van de betrokken moleculaire toestanden te behouden, een compacte uitbreiding van de NOCI-golffunctie in termen van vele elektronenbasisfuncties (dit zijn spin-adapteerde antisymmetrische producten van moleculaire golf functies), directe toegankelijkheid van elektronische koppeling tussen diabatische toestanden en het opnemen van statische correlatie-effecten. NOCI is daarom een goede manier om een beschrijving te geven van de golffuncties van de grondtoestand en de aangeslagen toestand in een moleculaire cluster.
Singlet-splijting is een veel bestudeerd EET-proces vanwege zijn belofte om de organische fotovoltaïsche efficiëntie te verbeteren en werd gebruikt als een geschikte toepassing om te onderzoeken met behulp van NOCI-fragmenten.
Het theoretische onderzoek van Kathir stelt NOCI-Fragments in staat om grote moleculaire systemen te bestuderen die relevant zijn voor ET- en EET-processen. Dat gebeurt met behulp van multiconfiguratiegolffuncties met matig grote actieve ruimtes als de initiële moleculaire golffuncties, dynamische correlatie-effecten binnen elk molecuul, en omgevingseffecten. De vorderingen Kathir zo heeft gemaakt zullen nuttig zijn om een duidelijker en realistischer beeld te krijgen van sommige fotofysische verschijnselen.
Het promotieonderzoek van RK Kathir vond plaats bij de afdeling Theoretische Chemie van het Zernike Institute for Advanced Materials met financiering via stichting FOM (nu: NWO). Hij werkt nu als postdoc aan de universiteit van Freiburg (Duitsland).